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Tipo: Tese
Data do documento: 25-Jan-2016
Autor(es): ANDRADE, Flávio Vargas
Primeiro(a) Orientador(a): SOUZA, José Pio Iúdice de
Título: Estudo de eletrocatalisadores de PtRu, PtRuRh e PtRuPd obtidos por modificação no Método Borohidreto de Sódio para eletro-oxidação de metanol e etanol
Citar como: ANDRADE, Flávio Vargas. Estudo de eletrocatalisadores de PtRu, PtRuRh e PtRuPd obtidos por modificação no Método Borohidreto de Sódio para eletro-oxidação de metanol e etanol. 2016. 104 f. Tese (Doutorado) - Universidade Federal do Pará, Instituto de Ciências Exatas e Naturais, Belém, 2016. Programa de Pós-Graduação em Química.
Resumo: Eletrocatalisadores de PtRu, PtRuRh e PtRuPd suportados em carbono tem sido amplamente estudado para a eletro-oxidação de metanol e etanol. Dentre as diferentes possibilidades de preparo destes eletrocatalisadores está o método de redução por borohidreto de sódio. Para que a atividade catalítica seja otimizada, é necessário que o eletrocatalisador esteja distribuído uniformemente. Uma das possibilidades é o uso de sais precursores complexos, inclusive aqueles com ligante amina. O objetivo deste trabalho, foi verificar a influência da adição de uma solução de hidróxido de amônio (NH4OH) à solução dos precursores. Os eletrocatalisadores foram caracterizados fisicamente por Microscopia Eletrônica de Transmissão (MET), Espectroscopia de Energia Dispersiva de Raios-X (EDX) e Difração de Raios-X (DRX). Para a caraterização eletroquímica, as técnicas de Voltametria Cíclica e Cronoamperometria foram utilizadas. Os resultados de EDX mostraram que as composições dos eletrocatalisadores ficaram muito próximas da composição nominal. O tamanho de cristalito e o parâmetro de rede obtidos por DRX apresentaram modificações com a alteração do método. Os resultados de MET mostram a distribuição mais homogênea de partículas nos eletrocatalisadores preparados com a adição de solução de NH4OH 4 mol.L-1 embora isto não seja determinante na atividade eletrocatalítica. Nos testes eletroquímicos, as correntes foram normalizadas pela carga de eletro-oxidação de uma monocamada de CO e pela atividade da massa de platina e desta forma comparadas. Os resultados de Voltametria Cíclica e Cronoamperometria mostraram diferentes atividades para a eletro-oxidação de metanol e etanol. Os resultados de DEMS para os eletrocatalisadores trimetálicos de PtRuRh e PtRuPd mostraram diferentes quantidades de produtos voláteis e desta forma foi possível estabelecer a ordem de atividade para estes eletrocatalisadores.
Abstract: PtRu, PtRuRh and PtRuPd electrocatalysts supported on carbon has been widely studied for electro-oxidation of methanol and ethanol. Among different possibilities of preparing these electrocatalysts is the method of reducing with sodium borohydride. For the catalytic activity is optimized, it is necessary that the electrocatalyst is distributed evenly. One possibility is the use of complex precursor salts, including those with amine linker. In this work, we tried to assess the effect of adding an ammonium hydroxide solution (NH4OH) the solution of precursors. The electrocatalysts were characterized physically by Transmission Electron Microscopy (TEM), Energy Dispersive X-ray (EDX) and X-ray diffraction (XRD). For the electrochemical characterization, the techniques of chronoamperometry and cyclic voltammetry were used. The results of EDX showed that the compositions of the electrocatalysts were very close to the nominal composition. The crystallite size and the lattice parameter obtained by XRD showed changes with the change of the method. The TEM results show a homogeneous distribution more particle on electrocatalysts preparations with the addition of NH4OH solution 4 mol L-1 although this is not be determinant in electrocatalytic activity. Nos electrochemical testicles, as chains were for standard electro-oxidation of CO and load monolayer for the mass activity and compared this way. The cyclic voltammetry and chronoamperometry results showed different activities paragraph an electro-oxidation of methanol and ethanol. The results of DEMS electrocatalysts trimetallic of PtRuRh and PtRuPd showed different amounts of products and volatile. This way possible and establish an activity order these electrocatalysts.
Palavras-chave: Eletroquímica
Método Borohidreto de Sódio
Metanol
Etanol
Catalisadores
CNPq: CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICA::ELETROQUIMICA
País: Brasil
Instituição: Universidade Federal do Pará
Sigla da Instituição: UFPA
Instituto: Instituto de Ciências Exatas e Naturais
Programa: Programa de Pós-Graduação em Química
Tipo de Acesso: Acesso Aberto
Aparece nas coleções:Teses em Química (Doutorado) - PPGQ/ICEN

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