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Navegando por Assunto "Contaminantes emergentes"

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    TeseAcesso aberto (Open Access)
    Adsorção de ciprofloxacino e norfloxacino em solução aquosa por carvão ativado produzido a partir da casca do cupuaçu (theobroma grandiflorum)
    (Universidade Federal do Pará, 2024-09-19) NASCIMENTO, Rafael Alves do; COSTA, Cristiane Maria Leal; http://lattes.cnpq.br/0581730621014796; FARIA, Lênio José Guerreiro de; http://lattes.cnpq.br/7428609361678173; https://orcid.org/0000-0002-9534-9998
    O uso extensivo de antibióticos tem causado diversas consequências negativas para o meio ambiente e a saúde humana. As fluoroquinolonas (FQs), presentes no ambiente aquático, são especialmente preocupantes. Este estudo investigou a remoção de ciprofloxacino (CIP) e norfloxacino (NOR) de soluções aquosas utilizando carvão ativado derivado da casca do cupuaçu (CAC), um adsorvente não convencional e de baixo custo. O CAC foi caracterizado fisico-quimicamente e os experimentos de adsorção seguiram o planejamento de BoxBehnken, avaliando os efeitos do tempo de contato, concentração de adsorvato e dosagem de adsorvente sobre a remoção e capacidade de adsorção de CIP e NOR. As condições ótimas do processo de adsorção foram determinadas pela função de desejabilidade, e sob essas condições foram realizados os experimentos cinéticos, isotérmicos e termodinâmicos de adsorção. O CAC apresentou um rendimento similar (50,22%) ao de outros carvões ativados com H3PO4, baixa umidade (4,81%) e cinzas (4,27%). Grupos funcionais ácidos foram identificados no CAC em maior quantidade (3,982 mg Eq/g) do que os básicos (0,092 mg Eq/g), e o pHPcz encontrado foi de 3,85. Uma alta área superficial foi quantificada (1335,66 m²/g), com volume e diâmetro médio de poros de 0,753 cm³/g e 2,206 nm, respectivamente. Devido às características zwiteriônicas de CIP e NOR, a adsorção foi mais eficiente em pH 5,0. Nessa condição, o CAC assume um caráter básico e como as moléculas de CIP e NOR estão predominantemente em suas formas catiônicas, a interação eletrostática é facilitada. As condições ótimas para a adsorção de CIP foram: tempo de 266,40 min, concentração de 192 mg/L e dosagem de 0,57 g/L; para NOR, 273,60 min, 186 mg/L e 0,55 g/L. O modelo de pseudo-segunda ordem (PSO) e o modelo de resistência à transferência de massa externa (EMTR) melhor ajustaram-se aos dados experimentais, indicando que a difusão de massa externa foi a etapa controladora da adsorção. O modelo de Langmuir indicou que a adsorção ocorreu em monocamada, com capacidades de adsorção de CIP de 6,02 mg/g e NOR de 5,70 mg/g. A análise termodinâmica revelou que a adsorção de CIP e NOR em CAC envolve predominantemente fisissorção. O mecanismo sugerido para a adsorção de CIP e NOR em CAC pode envolver forças eletrostáticas, interações π-π e ligações de hidrogênio. A regeneração do CAC foi mais eficaz com NaOH, mas após dois ciclos de utilização, a porcentagem de remoção de CIP e NOR diminui para menos de 50%. Assim, o CAC se mostrou um adsorvente eficaz e de baixo custo para a remoção de CIP e NOR, contribuindo também para o reaproveitamento da biomassa do cupuaçu
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    DissertaçãoAcesso aberto (Open Access)
    Fotocatalisadores de dióxido de titânio dopados com metais de transição: síntese, caracterização e aplicação na fotodegradação de fármacos
    (Universidade Federal do Pará, 2024-12-27) AZEVEDO, Carla Arnaud de; FARIA, Lênio José Guerreiro de; http://lattes.cnpq.br/7428609361678173
    A fotocatálise heterogênea tem se mostrado promissora na remediação ecológica e no tratamento adequado de fármacos como contaminantes emergentes. Este estudo avaliou a atividade fotocatalítica de materiais sintetizados a partir da modificação da superfície do TiO₂ com metais de transição (cobre e cobalto) em concentrações de 0,5% e 1,5%, analisando as propriedades físicas, químicas e texturais dos materiais por análise de fisiossorção de N2 (BET), difratometria de raios x (DRX), microscopia eletrônica de varredura em conjunto com espectroscopia raios x por energia dispersiva (MEV-EDS) e espectroscopia vibracional na região de infravermelho (iv) por transformada de Fourier (FT-IR). Os ensaios experimentais foram realizados em fotorreator anular com lâmpada de vapor de mercúrio UV, seguindo o planejamento Box-Behnken, para avaliar a influência da massa de catalisador (50 – 150 mg.L - 1 ), concentração de fármaco (2 – 8 mg.L-1 ) e tempo de irradiação (60 – 120 min) na fotodegradação de acetaminofeno (ACT) e diclofenaco sódico (DCF). Os resultados de BET indicaram que os materiais possuem estrutura mesoporosa com diâmetro médio dos poros de 14,52 nm. A caracterização por DRX confirmou a estrutura mista de anatásio e rutilo e ausência de picos dos óxidos metálicos. A análise de MEV revelou superfícies irregulares formadas por grãos disformes e pequenas partículas atribuídas aos óxidos metálicos. O FT-IR mostrou bandas de estiramento O-H e Ti-O, características de materiais fotocatalíticos. O fotocatalisador FTCu1,5 foi escolhido para uso nos ensaios de fotodegradação dos fármacos devido à área superficial, porosidade e bom conteúdo de anatásio e cobre. Os ensaios de fotocatálise em comparação com os ensaios de fotólise apresentaram resultado superior, evidenciando a funcionalidade do fotocatalisador utilizado. Os percentuais de degradação chegaram a 100% para ambos os fármacos e a concentração da solução poluente apresentou um efeito negativo nas variáveis de resposta, indicando que a degradação aumenta com a redução da concentração inicial dessa solução. Os modelos polinomiais propostos apresentaram coeficiente de determinação (R²) > 0,9 e boa capacidade preditiva. As análises de Metodologia de Superfície de Resposta (MSR) e Função Desejabilidade indicaram que, é possível obter uma redução substancial na quantidade de fotocatalisador empregado, quando combinada com um ajuste adequado no tempo de irradiação. As condições ótimas dentro do domínio experimental para o ACT são mcat = 100 mg.L-1 , CFA = 2 mg.L-1 e tIRR = 75 minutos, resultando em EffACT(%) = 99,05% e para o DCF, as condições ótimas foram mcat = 72 mg.L-1 , CFA = 2 mg.L-1 e tIRR = 65 minutos, resultando em EffDCF(%) = 90,39%. O fotocatalisador desenvolvido degradou de forma significativa os fármacos e demonstrou ser promissor para aplicações em fotocatálise.
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