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https://repositorio.ufpa.br/jspui/handle/2011/14632
metadata.dc.type: | Tese |
Issue Date: | 30-Aug-2011 |
metadata.dc.creator: | CUNHA, Márcia Valéria Porto de Oliveira |
metadata.dc.contributor.advisor1: | CORRÊA, José Augusto Martins |
Title: | Síntese e caracterização de hidróxidos duplos lamelares a partir da lama vermelha |
Citation: | CUNHA, Márcia Valéria Porto de Oliveira. Síntese e caracterização de hidróxidos duplos lamelares a partir da lama vermelha. Orientador: José Augusto Martins Corrêa. 2011. 96 f. Tese (Doutorado em Geoquímica e Petrologia) - Programa de Pós-Graduação em Geologia e Geoquímica. Instituto de Geociências, Universidade Federal do Pará, Belém, 2011. Disponível em: http://repositorio.ufpa.br:8080/jspui/handle/2011/14632. Acesso em:. |
metadata.dc.description.resumo: | A adsorção, processo no qual sólidos de origem natural ou sintética são usados na retenção de metais, apresenta-se como um método alternativo ao tratamento de efluentes, pois alia baixo custo com alta capacidade de retenção de metais. O emprego de hidróxidos duplos lamelares, obtidos a partir da lama vermelha, como adsorventes apresenta vantagem de não conduzir a geração de um novo resíduo após a etapa de adsorção. Este estudo foi dividido em quatro partes, sendo que o objetivo de cada uma foi: sintetizar e caracterizar os HDLs formados a partir da lama vermelha; investigar os ânions que fazem parte da estrutura interlamelar; investigar os íons incorporados na estrutura e sua estabilidade térmica; avaliar a capacidade de adsorção através dos HDLs na remoção de íon Cr (VI) em solução aquosa. Para a síntese e caracterização foram realizados seis experimentos, no qual foi variado o tempo de gotejamento (3, 5 e 7 h) e o tempo de banho hidrotérmico (5, 10, 20, 30 e 60 dias); a temperatura do banho hidrotérmico; a razão molar e o pH. Neste estudo observou-se que os HDLs formados apresentaram boa cristalinidade, parâmetros da cela unitária a e c e valores de espaçamento basal similares aos encontrados na literatura. Para a investigação dos ânions intercalados foram utilizados razões molares com valores próximos a 1:1 (M3+/M2++M3+). Para este estudo não foi tomada nenhuma precaução para evitar o contato com CO2 atmosférico e, conseqüentemente, alguns íons carbonatos foram introduzidos nas amostras. Para o HDL sintetizado na temperatura ambiente (298 K), foi favorecida a intercalação do ânion carbonato no espaço interlamelar, provavelmente pela captura do CO2 da atmosfera. No caso do HDL sintetizado na temperatura de 330 K, favoreceu o ânion cloreto no espaço interlamelar. Para a investigação dos íons incorporados na estrutura foram estudadas diferentes relações de cátions (MII/MII+MIII). Os HDLs com maior razão molar Mg2+/(Al3+ + Fe3+) apresentaram-se mais cristalinos e com maiores valores de espaçamento basal. A decomposição dos HDLs sintetizados ocorreu em três etapas, sendo que na primeira e na segunda etapa (25-100°C e 100-235ºC) ocorre à evaporação da água adsorvida e a eliminação da água de intercalação, respectivamente. Na terceira etapa (235-410°C) ocorre a desidroxilação das lamelas e decomposição dos ânions. Uma quarta fase de decomposição pode ser aqui sugerida, que corresponderia a perda de espécies aniônicas voláteis (Cl-, CO3 2-) ou espécies não voláteis nas quais os ânions estão incluídos na formação de óxidos de metais mistos. Os HDLs sintetizados em laboratóro e seu sistemático comportamento na adsorção do Cr(IV) foram estudados em experimentos de batelada. Os efeitos dos parâmetros pH, concentração de Cr(VI) e razão olar MII/MII são aqui relatados. As condições ótimas de de pH e razão molar para a adsorção máxima foram encontradas na faixa de pH entre 4.0 e 6,0 e entre a razão molar de 3:1 a 4:1 respectivamente. |
Abstract: | The adsorption is a process in which solids of natural or synthetic origin are used in metal retention, it is an alternative method for wastewater treatment, because combines low cost with high capacity to retain metals. The use of lamellar double hydroxides obtained from the red mud as adsorbent has the advantage of not produce a new generation of residue after the adsorption stage. This study was divided into four parts, with the following goals: synthesize and characterize HDLs formed from the red mud; investigate the anions that are part of the interlayer structure; investigate the ions incorporated into the structure and thermal stability; evaluate the adsorption capacity of HDLs through the removal of ion Cr(VI) in aqueous solution. For the synthesis and characterization of the LDHs, six experiments were performed. The following variables were studied: dripping time (3, 5 and 7h); hydrothermal bath time (5, 10, 20, 30 and 60 days), hydrothermal bath temperature; molar ratio and pH. This study showed that the LDHs formed have good crystallinity, the unit cell parameters a and c and the basal spacing values are similar to those found in the literature. For the investigation of the intercalated anions, molar ratios (M3+ / M2++M3+) close to 1:1were used. No precautions have been taken to avoid contact with atmospheric CO2, therefore some carbonate ions were introduced into the interlayer space. The LDH synthesized at room temperature (298 K), favored the intercalation of carbonate anion in the interlayer space. It occurs probably due the capture of CO2 from the atmosphere. The LDH synthesized at a temperature of 330 K, favored the intercalation of the anion chloride in the interlayer space. The intercalated ions in the structure were investigated using different cation ratios (MII / MII + MIII). The LDH with molar ratio Mg2+ / (Fe3+ + Al3+) higher were more crystalline and shown higher basal spacing values. The decomposition of LDHs occurred in three steps. The first and second step (25-100 °C and 100-235 °C) involve the loss of adsorbed and intercalated water, respectively. In the third step (235-410 °C) occurs dehydroxylation and decomposition of anions in the lamellae. A fourth stage of decomposition can be suggested here. It corresponds to the loss of volatile anionic species (Cl-, CO3 2-) or non-volatile species in which the anions are included by the formation of mixed metal oxides. For the samples synthesized from red mud, the following order of increasing thermal stability can be proposed: LV1> LV3 and LV4> LV2. LDHs were synthesized in the laboratory and its systematic Cr(VI) adsorption behaviour was studied by means of batch experiments. The effect of the parameters pH, concentration of Cr(VI) and the molar ratio MII/MII are here reported. The optimum pH and molar ratio required for maximum adsorption were found to between pH 4.0 – 6.0 and ratio between 3:1 – 4:1, respectively. |
Keywords: | Adsorção Síntese Lama Vermelha Hidróxidos Duplos Lamelares Espectroscopia Raman Estabilidade Térmica |
metadata.dc.subject.areadeconcentracao: | GEOQUÍMICA E PETROLOGIA |
metadata.dc.subject.linhadepesquisa: | MINERALOGIA E GEOQUÍMICA |
metadata.dc.subject.cnpq: | CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::GEOCIENCIAS::GEOLOGIA |
metadata.dc.publisher.country: | Brasil |
Publisher: | Universidade Federal do Pará |
metadata.dc.publisher.initials: | UFPA |
metadata.dc.publisher.department: | Instituto de Geociências |
metadata.dc.publisher.program: | Programa de Pós-Graduação em Geologia e Geoquímica |
metadata.dc.rights: | Acesso Aberto Attribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazil |
metadata.dc.source: | 1 CD-ROM |
Appears in Collections: | Teses em Geologia e Geoquímica (Doutorado) - PPGG/IG |
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