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https://repositorio.ufpa.br/jspui/handle/2011/17329
Tipo: | Dissertação |
Data do documento: | 27-Dez-2024 |
Autor(es): | AZEVEDO, Carla Arnaud de |
Primeiro(a) Orientador(a): | FARIA, Lênio José Guerreiro de |
Título: | Fotocatalisadores de dióxido de titânio dopados com metais de transição: síntese, caracterização e aplicação na fotodegradação de fármacos |
Agência de fomento: | CAPES - Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior |
Citar como: | AZEVEDO, Carla Arnaud de. Fotocatalisadores de dióxido de titânio dopados com metais de transição: síntese, caracterização e aplicação na fotodegradação de fármacos. Orientador: Lênio José Guerreiro de Faria. 2024. 115 f.. Dissertação (Mestrado em Engenharia Química) - Instituto de Tecnologia, Universidade Federal do Pará, Belém, 2024. Disponível em:https://repositorio.ufpa.br/jspui/handle/2011/17329 . Acesso em:. |
Resumo: | A fotocatálise heterogênea tem se mostrado promissora na remediação ecológica e no tratamento adequado de fármacos como contaminantes emergentes. Este estudo avaliou a atividade fotocatalítica de materiais sintetizados a partir da modificação da superfície do TiO₂ com metais de transição (cobre e cobalto) em concentrações de 0,5% e 1,5%, analisando as propriedades físicas, químicas e texturais dos materiais por análise de fisiossorção de N2 (BET), difratometria de raios x (DRX), microscopia eletrônica de varredura em conjunto com espectroscopia raios x por energia dispersiva (MEV-EDS) e espectroscopia vibracional na região de infravermelho (iv) por transformada de Fourier (FT-IR). Os ensaios experimentais foram realizados em fotorreator anular com lâmpada de vapor de mercúrio UV, seguindo o planejamento Box-Behnken, para avaliar a influência da massa de catalisador (50 – 150 mg.L - 1 ), concentração de fármaco (2 – 8 mg.L-1 ) e tempo de irradiação (60 – 120 min) na fotodegradação de acetaminofeno (ACT) e diclofenaco sódico (DCF). Os resultados de BET indicaram que os materiais possuem estrutura mesoporosa com diâmetro médio dos poros de 14,52 nm. A caracterização por DRX confirmou a estrutura mista de anatásio e rutilo e ausência de picos dos óxidos metálicos. A análise de MEV revelou superfícies irregulares formadas por grãos disformes e pequenas partículas atribuídas aos óxidos metálicos. O FT-IR mostrou bandas de estiramento O-H e Ti-O, características de materiais fotocatalíticos. O fotocatalisador FTCu1,5 foi escolhido para uso nos ensaios de fotodegradação dos fármacos devido à área superficial, porosidade e bom conteúdo de anatásio e cobre. Os ensaios de fotocatálise em comparação com os ensaios de fotólise apresentaram resultado superior, evidenciando a funcionalidade do fotocatalisador utilizado. Os percentuais de degradação chegaram a 100% para ambos os fármacos e a concentração da solução poluente apresentou um efeito negativo nas variáveis de resposta, indicando que a degradação aumenta com a redução da concentração inicial dessa solução. Os modelos polinomiais propostos apresentaram coeficiente de determinação (R²) > 0,9 e boa capacidade preditiva. As análises de Metodologia de Superfície de Resposta (MSR) e Função Desejabilidade indicaram que, é possível obter uma redução substancial na quantidade de fotocatalisador empregado, quando combinada com um ajuste adequado no tempo de irradiação. As condições ótimas dentro do domínio experimental para o ACT são mcat = 100 mg.L-1 , CFA = 2 mg.L-1 e tIRR = 75 minutos, resultando em EffACT(%) = 99,05% e para o DCF, as condições ótimas foram mcat = 72 mg.L-1 , CFA = 2 mg.L-1 e tIRR = 65 minutos, resultando em EffDCF(%) = 90,39%. O fotocatalisador desenvolvido degradou de forma significativa os fármacos e demonstrou ser promissor para aplicações em fotocatálise. |
Abstract: | Heterogeneous photocatalysis has shown promise in ecological remediation and in the adequate treatment of pharmaceuticals as emerging contaminants. This study evaluated the photocatalytic activity of materials synthesized from the modification of the TiO₂ surface with transition metals (copper and cobalt) at concentrations of 0.5% and 1.5%, analyzing the physical, chemical and textural properties of the materials by N2 physisorption (BET) analysis, X-ray diffractometry (XRD), scanning electron microscopy–energy-dispersive X-ray spectrometry (SEM-EDS) and Fourier transform infrared (FT-IR). The experimental tests were carried out in an annular photoreactor with UV mercury lamp, following the Box-Behnken design, to evaluate the influence of catalyst mass (50 – 150 mg.L-1 ), drug concentration (2 – 8 mg.L-1 ) and irradiation time (60 – 120 min) on the photodegradation of acetaminophen (ACT) and diclofenac sodium (DCF). The BET results indicated that the materials have a mesoporous structure with an average pore diameter of 14.52 nm. XRD characterization confirmed the mixed structure of anatase and rutile and the absence of metal oxide peaks. The SEM-EDS analysis revealed irregular surfaces formed by misshapen grains and small particles attributed to metal oxides. The FT-IR showed O-H and Ti-O stretching bands, characteristic of photocatalytic materials. The FTCu1.5 photocatalyst was chosen for use in the photodegradation tests of the drugs due to its surface area, porosity and good anatase and copper content. The photocatalysis tests, in comparison with the photolysis tests, showed superior results, evidencing the functionality of the photocatalyst used. The degradation percentages reached 100% for both drugs and the concentration of the pollutant solution had a negative effect on the response variables, indicating that degradation increases with the reduction of the initial concentration of this solution. The proposed polynomial models presented a coefficient of determination (R²) > 0.9 and good predictive capacity. The Response Surface Methodology (RSM) and Desirability Function analyses indicated that it is possible to obtain a substantial reduction in the amount of photocatalyst used, when combined with an adequate adjustment in the irradiation time. The optimal conditions within the experimental domain for ACT are mcat = 100 mg.L-1 , CFA = 2 mg.L-1 and tIRR = 75 minutes, resulting in EffACT(%) = 99.05% and for DCF, the optimal conditions were mcat = 72 mg.L-1 , CFA = 2 mg.L-1 and tIRR = 65 minutes, resulting in EffDCF(%) = 90.39%. The developed photocatalyst significantly degraded the drugs and demonstrated promise for photocatalysis applications. |
Palavras-chave: | Contaminantes emergentes Fotocatálise heterogênea Dióxido de titânio , Metais de transição Acetaminofeno Diclofenaco sódico. Emerging contaminants Heterogeneous photocatalysis Titanium dioxide, |
Área de Concentração: | DESENVOLVIMENTO DE PROCESSOS |
Linha de Pesquisa: | ENGENHARIA DE PROCESSOS INORGÂNICOS |
CNPq: | CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA |
País: | Brasil |
Instituição: | Universidade Federal do Pará |
Sigla da Instituição: | UFPA |
Instituto: | Instituto de Tecnologia |
Programa: | Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química |
Tipo de Acesso: | Acesso Aberto Attribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazil |
Fonte URI: | Disponível na internet via correio eletrônico: bibliotecaitec@ufpa.br |
Aparece nas coleções: | Dissertações em Engenharia Química (Mestrado) - PPGEQ/ITEC |
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